濰坊市坊子區(qū)養(yǎng)殖水質改良劑廠(濰坊沸石生物技術開發(fā)中心)
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不同孔結構兩親性沸石的制備及其對相界面反應的催化性能
信息來源:濰坊沸石生物技術開發(fā)中心 作者:
通過三甲基氯硅烷(TMS)對沸石表面進行修飾,制得了兩親性沸石樣品TMS-Hβ, TMS-HY和TMS-HZSM-5,并采用X射線衍射、紅外光譜、水飽和吸附量測定和酸堿滴定等手段對改性樣品進行了表征. TMS對這三種母體沸石的改性結果有所不同: 對于HZSM-5沸石, TMS僅在外表面修飾;對于Hβ沸石,少量TMS進入沸石孔道;而對于HY沸石, TMS則導致沸石結構部分坍塌. 兩親性TMS-HZSM-5和TMS-Hβ沸石在乙酸異戊酯相界面水解反應中表現出明顯優(yōu)于各自母體沸石的催化性能. 兩親性沸石表面硅烷基的穩(wěn)定性對其催化性能有一定的影響. 相對于TMS-HZSM-5沸石, TMS-Hβ沸石表面硅烷基的穩(wěn)定性較強;在較高的相界面反應溫度下, TMS-Hβ樣品仍能維持兩親性能,表現出較高的催化活性。
兩親性沸石的研制及其在催化相界面反應中的應用是近幾年來開發(fā)的一個新研究課題.Nur等[1]首次采用十八烷基三氯硅烷(ODS)修飾含鈦NaY沸石表面制備出兩親性含鈦ODS-NaY沸石.這類兩親性沸石催化劑在烯烴環(huán)氧化相界面反應時處于水/油兩相界面處,表現出遠高于僅僅親水或者親油性催化劑的活性,因而備受人們關注,相繼有不少文章報道了兩親性含鈦ODS-NaY,ODS-Tiβ和ODS-TS-1沸石的研制、表征及其在催化烯烴環(huán)氧化相界面反應中的應用.兩親性酸性沸石的研制是兩親性沸石研究中的另一個熱點.Ohtani等曾報道采用ODS改性HZSM-5沸石研制兩親性酸性沸石并應用于烯烴水合相界面反應,但反應結果與改性前相比提高不顯著.Nur等采用類似的方法研制出兩親性鈮酸負載的NaY沸石,并通過環(huán)氧烯烴水合反應考察其在相界面反應中的催化性能.最近,我們通過三甲基氯硅烷(TMS)改性制得兩親性TMS-HZSM-5沸石,并發(fā)現其在環(huán)己烯水合及乙酸異戊酯水解相界面反應中表現出較好的催化性能。